Technische Universiteit Delft

Optisch
24 april 2001 | 10.30 uur | Aula TU Delft
Promotie van hr. M. Marsman | natuurkundig ingenieur

Promotor | Prof.dr.ir. C.W.E. van Eijk (fac. TNW/IRI)
Ab initio calculations in scintillator research
De optische eigenschappen van Ce3+ ionen-e.g., de energie en breedte van de absorptie- en emissielijnen, en de levensduur van de aangeslagen toestand-in inorganische kristallijne gastroosters, worden in hoge mate bepaald door de geometrie van de directe omgeving van het cerium-ion, en zijn vaak zeer gevoelig voor veranderingen in deze omgeving. Bij het laatste moet men denken aan periodieke veranderingen door de thermische beweging van de atomen in het rooster, de zogenaamde fononen (roostertrillingen), maar ook aan statische veranderingen, zoals bijvoorbeeld gednduceerd door een optische overgang op het cerium ion zelf, de zogenaamde roosterrelaxatie. Marsman heeft in zijn onderzoek gezocht naar de meest geschikte manier om de geometrie van het gastrooster rondom het cerium-ion nauwkeurig te berekenen. Deze informatie heeft hij vervolgens gecombineerd met methoden ter berekening van de optische absorptie- en emissie-energieën. Berekeningen aan deze beide aspecten, defectstructuur en overgangsenergieën, vergen een gedetailleerde kwantummechanische beschrijving van de vaste stof. Een uitgebreide serie berekeningen aan LiBaF-3----:Ce3+ laat zien dat de evenwichtsstructuur, en de energieniveau's, van Ce3+ defecten in principe zeer nauwkeurig te berekenen zijn. Hiernaast heeft Marsman onderzocht aan de hand van een aantal modelsystemen-te weten LiF, LiCl, NaF, BaF2, en CsCl -of de methoden die tegenwoordig met succes gebruikt worden om de dynamische eigenschappen van de roosters van metalen, halfgeleiders, en supergeleiders te berekenen met evenveel succes toepasbaar zijn op sterk ionogene materialen. Hiervoor berekende hij ondermeer de dielectrische eigenschappen, en de zogenaamde effectieve ladingen van de ionen waaruit deze systemen zijn opgebouwd. Deze grootheden spelen een cruciale rol in de beschrijving van de problematische ver dragende dipool-dipool interactie in isolatoren (en polaire halfgeleiders). Deze studie wijst uit dat de nauwkeurigheid waarmee de dynamische eigenschappen van ionogene materialen kunnen worden berekend substantieel achter blijft bij de nauwkeurigheid waarmee deze eigenschappen te berekenen zijn in halfgeleiders en metalen.